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起初他被委派为“调查科”上海区直属情报员，不久，他又奉中央组织部长陈立夫之命，与丁默村、唐惠民等在上海公共租界白克路【今凤阳路】同春坊“新光书局”编辑《社会新闻》。该报纸是张四开报，三天一张，它专门无中生有地诬蔑诋毁共产党及进步人士。当年曾多次诬蔑诋毁鲁迅，相关资料收在鲁迅《伪自由书?后记》中。
李士群对于自己在“调查科”充当小角色，很是不甘心，于是他千方百计地与中共地下党联系上，谎称他的投敌是深入虎穴，并非叛变革命。地下党自然不会轻易相信他，于是给他一项除奸任务，要他干掉丁默村，因为丁默村叛党后，出卖组织和同志，恶贯满盈。但李士群却把此事密告丁默村，于是两人精心策划了一个“调包计”——杀时任“调查科”上海区区长的马绍武，以代替丁默村。
一九三三年秋的一个晚上，丁默村约马绍武、公共租界巡捕房政治部督察长谭绍良、上海警察局特务股主任刘槐等人，在广西路小花园一家“长三堂子”【高等妓院】打牌吃花酒。折腾至半夜，马绍武喝得醉眼蒙眬，在丁默村的陪同下，从弄堂里踉跄地走出来。这时，早已等候在外面的李士群便暗暗尾随上前，在马绍武肩上轻轻一拍，便有人向马绍武开枪，马绍武应声倒地，当场毙命，丁默村则佯作惊吓，拔腿飞奔而去。事情发生后，南京“调查科”电令上海区限期破案。不久，丁默村、李士群作为此一案件的重大嫌疑犯，一起被捕。丁默村因有“CC派”的高级干部、上海市社会局局长吴醒亚的力保，很快就被释放了；而李士群因没有靠山，被押解到南京道署街“调查科”总部，饱尝了皮鞭、老虎凳、电刑、灌辣椒水等酷刑，险些送命。后经他老婆叶吉卿“赔了夫人又折财”的营救下，走通了“调查科”科长徐恩曾的门路，总算被释放，但仍然规定不得擅离南京。不久，李士群被指派为“调查科”编译股编译员、南京区侦查员。一九三三年底开始，他又担任“留俄学生招待所”副主任兼“留俄同学会”理事。从此，他郁郁不得志，直到抗日战争爆发。
一九三四年“调查科”改为国民党中央组织委员会“党务调查处”；同年蒋介石为了统一特务组织，在军事委员会内设“调查统计局”，丁默村当上了第三处【邮电检查处】处长，与戴笠【军警处处长】、徐恩曾【党务处处长】齐名。抗战前，丁默村一直在蒋介石手下任职，抗战开始后他曾在汉口奉陈立夫之命，“招待”中共叛徒张国焘。而由于戴笠对他的嫉妒，向蒋介石控告他贪污招待费，使他遭到追查。
抗战爆发后，不久，南京沦陷，李士群跑到汉口，眼见国军节节败退，他有了改换门庭的念头。正如他事后常常对部属所说的：“可以在河边摸大鱼，何必到河中摸小鱼？我们都是没有根基的人，到重庆是同别人竞争不过的。蒋介石依靠英、美，我李士群什么都没有，就依靠日本人。你说我汉奸也好，流氓也好，反正我有的是钱，有的是力量。”一九三八年夏秋之交，原任国民党株萍铁路特别党部特务室主任甘青山调任他职，“中统”改派李士群继任。李士群在领到特务费用后，就吞没了这笔款子，避开“中统”在广州一带布置的耳目，绕道广西、云南，经河内、海防，逃往香港。
而在同时“调查统计局”第一、三处遭撤销，丁默村失去职务，仅在军事委员会挂了少将参议的空名，他闷闷不乐，托词到昆明“养病”。
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